Rukopisná knihovna rajhradského kláštera byla doplňována po celou dobu jeho existence. V nejstarší době se jednalo o rukopisy liturgické, teologické, církevně-právní, historické a životy církevních otců, v novověkém období se do sbírky dostávaly původně soukromé knihy rajhradských benediktinů. Doloženy jsou zápisky ze studií a výpisky především z archivního materiálu, v několika případech také rukopisná díla bratří, která nebyla publikována tiskem. Ovšem i mezi novověkými rukopisy nalezneme díla teologická.

Část novověkých rukopisů v podobě výpisků a poznámek se svou formou blíží spíše archivnímu fondu. 

Nejstarším rukopisem rajhradské knihovny je Martyrologium Adonis, vzniklé ve Francii na počátku 10. století. Nejstarším rukopisným zlomkem jsou tzv. Pseudoisidorské dekretálie z přelomu 8. a 9. století. Část rukopisu, který vznikl v Řezně, je dnes součástí vazby tisku z roku 1710. Do rajhradské knihovny se tisk dostal z majetku pánů von Krisch (Kříž) před koncem 18. století patrně právě kvůli rukopisnému zlomku na vazbě.

K dalším „rajhradským“ zajímavostem patří vedle bohatě iluminovaného breviáře probošta Vítka z roku 1342, na jehož výzdobě se pravděpodobně podílel mistr Teodorik, také dva z původního souboru osmi rukopisů, který pro svůj klášter cisterciaček na Starém Brně nechala pořídit královna Alžběta Rejčka. Oba rukopisy získal pro rajhradskou knihovnu roku 1828 Řehoř Volný. 

Rukopisy byly zpřístupněny Vladislavem Dokoupilem ve formě tištěného katalogu Soupis rukopisů knihovny benediktinů v Rajhradě. V současné době jsou přístupné v elektronickém katalogu Muzea Brněnska a v Souborném katalogu jihomoravských historických sbírek Moravské zemské knihovny. Některé rukopisy byly rovněž digitalizovány a jsou přístupné v databázi Manuscriptorium.